碳纳米管负载氧化铝及其吸附水中氟离子的研究 |
【中文关键词】 | 碳纳米管负载氧化铝 吸附 水中氟离子 研究   |
【摘要】 | 近年来,人们一直在研究探索新型高效复合除氟材料,多数研究是利用氧化铝的吸附除氟性能,将氧化铝负载在大比表面颗粒物(如活性炭)表面以求得更好的除氟效果。但是发现,活性炭负载氧化铝的除氟性能虽然比活性炭提高了3~5倍,但其除氟能力比常用的γ-氧化铝还是低几倍,比IRA-410树脂低十几倍。因此,寻找适宜的氧化铝载体是制备新型、高效除氟材料的关键。 |
【全部正文】 | 氟是地球表面分布最广的元素之一,也是人体维持正常生理活动不可缺少的一种微量元素,但摄入量过多,则会危害健康。因此,高氟地区饮用水除氟一直是世界各国研究的热点。有关氟离子去除的方法很多,但去除效果均不甚理想。 近年来,人们一直在研究探索新型高效复合除氟材料,多数研究是利用氧化铝的吸附除氟性能,将氧化铝负载在大比表面颗粒物(如活性炭)表面以求得更好的除氟效果。但是发现,活性炭负载氧化铝的除氟性能虽然比活性炭提高了3~5倍,但其除氟能力比常用的γ-氧化铝还是低几倍,比IRA-410树脂低十几倍。因此,寻找适宜的氧化铝载体是制备新型、高效除氟材料的关键。 自1991年日本NEC公司的Iijima发现碳纳米管(CNT)并批量生产以来。这种新型纳米材料在性能和应用方面得到了广泛的研究,如作为复合材料的增强基,场发射体,储氢材料,微电子元件和催化剂载体等。研究表明, CNT替代活性炭作为催化剂载体,可显著提高催化活性。鉴于此,CNT替代活性炭来制备CNT负载氧化铝复合材料用于吸附水中氟离子,预期会得到较好的效果,而这方面的研究尚未见报道。 本文采用CNT和硝酸铝制备了CNT负载氧化铝复合材料,并采用现代测试仪器对其结构进行了表征,同时对其除氟性能及除氟机理作了初步探讨。 1 实验方法
结构表征:分别采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)分析表征Al2O3/CNT复合材料的晶貌特征,同时用Micromeritics ASAP 2000对样品表面物理结构进行了表征。 吸附实验: 将定量的Al2O3/CNT复合材料加入到100 ml含氟模拟水中,用硝酸或氢氧化钠调节至不同pH值,在HZQ-C空气浴振荡器上,25℃下振荡24小时,用0.45μm滤膜过滤后,采用离子色谱法测定溶液中残余氟离子浓度,得到了不同pH值条件下的吸附等温线。 2 实验结果与讨论 2.1 Al2O3/CNT复合材料的结构表征 图1是将Al2O3/CNT复合材料进行研磨后的SEM图像。未研磨时,复合材料呈疏松块状。研磨后的低倍SEM图像显示Al2O3/CNT复合材料为块状物(图1a)。高倍SEM图像表明Al2O3与CNT均匀搀杂(图1b)。
由XRD衍射结果可知,谱图中只存在CNT晶体的特征峰,而无晶体氧化铝的特征峰存在。同时,SEM能谱分析发现,Al与O的原子比接近2﹕3,表明CNT上负载的氧化铝以无定形态存在。 采用Micromeritics ASAP 2000对Al2O3/CNT复合材料的表面物理结构进行了表征,测得Al2O3/CNT复合材料的表面积为165m2/g,孔体积为0.176 cm3/g,平均孔径为4.26 nm。 2.2 Al2O3/CNT复合材料吸附水中氟离子的吸附等温线 图2是采用Al2O3/CNT复合材料吸附水中氟离子的吸附等温线。采用Freundlich吸附方程进行拟合,吸附实验及拟合计算结果表明,在所实验的pH下,氟离子在Al2O3/CNT复合材料上的吸附等温线与Freundlich吸附方程十分吻合。不同pH值下的吸附等温线表明,在pH值5~9的范围内Al2O3/CNT复合材料对水中氟离子均有显著吸附效果,而在pH >11 及pH <3时吸附效果变差。
Al2O3/CNT复合材料对水中氟离子的吸附等温线与文献[6]报道的活性炭、AlC-300活性炭、α-氧化铝、γ-氧化铝和IRA-410聚合树脂等吸附剂对水中氟离子的吸附等温线作了比较。结果表明Al2O3/CNT复合材料的吸附能力是活性炭、AlC-300活性炭、α-氧化铝的15-25倍,是γ-氧化铝的2.0-3.5倍,与IRA-410聚合树脂的吸附能力相当。 3 结论 CNT与Al(NO3)3均匀混合液在100°C烘干后,在氮气气氛下500 °C保温2 hr,制备了新型Al2O3/CNT复合材料。SEM和XRD的鉴定结果表明,CNT与氧化铝均匀掺杂且氧化铝为无定形态。 对Al2O3/CNT复合材料进行水中氟离子的吸附研究表明,其除氟能力是γ-氧化铝的2.0~3.5倍,与IRA-410聚合树脂的吸附能力相当,适宜的pH值范围为5~9,吸附等温线符合Freundlich方程
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